Inicia suas atividades por meio da organização física do ateliê, classificando e armazenando todas as obras que ali se encontravam. Em termos de documentação, autentica todas as obras não assinadas, registrando suas datas e locais de realização. Atualiza os registros de obras em outras coleções, e inicia a sistematização dos documentos e correspondências.
A consolidação do acervo é buscada por meio da aquisição de obras executadas por Segall durante seu período alemão. A mais notável é a da pintura Die ewige Wanderer [Eternos caminhantes], de 1919. A tela encontrava-se desaparecida há mais de 20 anos, e fora leiloada em Paris em 1959, logo após ser reencontrada.
A divulgação da obra de Segall tem início imediato por uma exposição na 4ª Bienal de São Paulo, em 1957, seguida por uma exposição itinerante pela Europa e Israel. Essa mostra retrospectiva, cujos preparativos já haviam sido iniciados pelo próprio Lasar Segall nos seus últimos anos de vida, começa com apresentações na 29ª Bienal de Veneza, em 1958, e no Museu Nacional de Arte Moderna de Paris, em 1959. Durante três anos, sucederam-se apresentações em importantes instituições museológicas de Barcelona, Madri, Bruxelas, Amsterdã, Nuremberg, Oslo, Dusseldorf, Copenhage, Berlim, Varsóvia, Tel Aviv, Jerusalém, Haifa e Ein Harod.
Realizada com o apoio do Ministério das Relações Exteriores, essa longa sequência de exposições envolveu complexas negociações, além de gerenciamento de um significativo número de obras, transportes e preparação de material de divulgação, bem como supervisão da elaboração de textos críticos por renomados historiadores da arte como o britânico Herbert Read e o francês Jean Cassou. Em todas essas atividades, Jenny Klabin Segall contou com o auxílio de Luiz Hossaka, dos filhos e de sua nora Raquel Arnaud.
Ainda no campo da divulgação, Jenny encomenda à Editora Il Milione de Milão uma versão em inglês e francês do livro de Pietro Maria Bardi Lasar Segall, que havia sido publicada em português em 1952.
A partir de 1963, consolidadas as atividades de documentação e organização do acervo, Jenny inicia os preparativos para a instalação do futuro Museu Lasar Segall. Em uma das três casas contíguas que formavam sua residência, começa as reformas para possibilitar pequenas mostras públicas da obra de Segall, bem como a construção de espaço destinado a armazenar o acervo, provido de todas as condições técnicas de uma reserva de museu, inclusive climatização. As instalações iniciais, ainda inacabadas, são abertas ao público em agosto de 1963, com uma pequena exposição, por ocasião da VII Bienal de São Paulo. Uma segunda exposição é realizada em 1965, com cerca de 100 obras.
Em 1966, tendo já realizado boa parte do que se propusera em relação ao nome e à obra de Lasar Segall, Jenny retoma lentamente suas atividades literárias. Não logra desenvolver muitos projetos, pois a 2 de agosto de 1967, precisamente no décimo aniversário de morte do marido, sofre o ataque cardíaco que a mataria três dias depois, na residência na qual viveu durante 35 anos.
Após sua morte seus filhos Maurício e Oscar assumiram a tarefa proposta pela mãe e, em 21 de setembro de 1967, era inaugurado o Museu Lasar Segall.