Sim. A pessoa poderá ser cadastrada no Cadastro Único como Representante Legal - RL em diferentes famílias e em diferentes municípios. Ou seja, caso o RL represente legalmente mais de uma família, ele poderá ser entrevistado e ser cadastrado no Sistema de Cadastro Único como RL de todas elas.
Mas atenção: o RL não é integrante da família que ele representa, não divide renda ou despesas com os integrantes, e nem reside no mesmo domicílio da família representada.